Et SLAC-ledet team har oppfunnet en metode, kalt XLEAP, som genererer kraftige lavenergi-røntgenlaserpulser som bare er 280 attosekunder, eller milliarddeler av en milliarddels sekund, lange og som for første gang kan avsløre den raskeste bevegelser av elektroner som driver kjemi. Denne illustrasjonen viser hvordan forskerne bruker en serie magneter til å transformere en elektronbunt (blå form til venstre) ved SLACs Linac Coherent Light Source til en smal strømspiss (blå form til høyre), som deretter produserer en veldig intens attosekunds røntgenstråle. blinke (gult). Kreditt: Greg Stewart/SLAC National Accelerator Laboratory
Mindre enn en milliondels milliarddels sekund lange, attosekunder røntgenpulser lar forskere kikke dypt inne i molekyler og følge elektroner mens de glider rundt og til slutt setter i gang kjemiske reaksjoner.
Forskere ved Department of Energy’s SLAC National Accelerator Laboratory utviklet en metode for å generere røntgenlaserutbrudd som varer i hundrevis av attosekunder (eller milliarddeler av en milliarddels sekund) i 2018. Denne teknikken, kjent som røntgenlaserforsterket attosekundpuls generasjon (XLEAP), gjør det mulig for forskere å undersøke hvordan elektroner som raser rundt molekyler setter i gang nøkkelprosesser innen biologi, kjemi, materialvitenskap og andre felt.
“Elektronbevegelse er en viktig prosess der naturen kan flytte energi rundt,” sier SLAC-forsker James Cryan. “En ladning skapes i en del av et molekyl, og den overføres til en annen del av molekylet, noe som potensielt setter i gang en kjemisk reaksjon. Det er en viktig brikke i puslespillet når du begynner å tenke på fotovoltaiske enheter for kunstig fotosyntese, eller ladningsoverføring inne i et molekyl.»
Nå har forskere ved SLACs Linac Coherent Light Source (LCLS) raslet elektronene i et molekyl ved å bruke attosekunderpulser for å skape en eksitert kvantetilstand og måle hvordan elektronene oppfører seg i denne tilstanden i aldri før-sett detaljer. Funnene ble nylig publisert i tidsskriftet Vitenskap.
“XLEAP lar oss kikke dypt inne i molekyler og følge elektronbevegelser på dens naturlige tidsskala,” sier SLAC-forsker Agostino Marinelli, som leder XLEAP-prosjektet. “Dette kan gi innsikt i mange viktige kvantemekaniske fenomener, der elektroner vanligvis spiller en nøkkelrolle.”
Elektroniske budbringere
Attosekundpulser er de korteste pulsene som genereres ved røntgenfrielektronlasere som LCLS. Den unike prestasjonen til XLEAP-prosjektet har vært å lage attosekundpulser på riktig bølgelengde for å se inn i de viktigste små atomene, som karbon, nitrogen og oksygen. Som kameraer med ultraraske lukkerhastigheter, kan XLEAP-pulser fange bevegelsene til elektroner og andre bevegelser på en ekstremt rask tidsskala som ikke kunne løses før.
I dette eksperimentet traff forskerne nitrogenoksidmolekyler med en røntgenpuls, og slo elektroner ut av sin normale posisjon og inn i en svært opphisset elektronsky. De laget en ultrarask klokke med en sirkulært polarisert laser for å måle hva som skjedde videre. Elektronskyen forfalt ved å spytte ut raske elektroner, som ble virvlet rundt av laserfeltet før de landet på detektoren. Posisjonen der elektronene landet på detektoren hjalp forskerne med å finne ut hvordan elektronskyen forandret seg. De så skyen bevege seg på en unik kvantemåte i løpet av bare noen få milliondeler av en milliarddels sekund. Kreditt: Greg Stewart/SLAC National Accelerator Laboratory
Når røntgenpulser samhandler med materie, kan de øke noen av de tettest bundne kjerneelektronene i prøven til svært energiske tilstander, kjent som kjerneeksiterte tilstander. Fordi de er så energiske, er kjerneeksiterte tilstander ekstremt ustabile og vil typisk forfalle veldig raskt ved å frigjøre energi i form av et raskt elektron, kjent som et Auger-Meitner-elektron. Dette fenomenet har historisk sett vært kjent som Auger-forfall, men nylig har forskere valgt å legge til navnet til Lise Meitner, som først observerte fenomenet, i en anerkjennelse av hennes omfattende bidrag til moderne atomfysikk.
I sin studie stilte forskerne nøyaktig inn bølgelengden til røntgenstrålene fra LCLS for å skape en kvantetilstand av materie kalt en koherent superposisjon, en manifestasjon av materiens bølgelignende natur. I likhet med Schrödingers katt, som befant seg både død og levende på samme tid, var de eksiterte elektronene samtidig i forskjellige kjerneeksiterte tilstander. Dette betydde at de gikk i bane rundt molekylet langs forskjellige baner samtidig.
For å følge hvordan denne sammenhengende superposisjonen av kjerneeksiterte tilstander utfoldet seg over tid, skapte forskerne en ultrarask klokke kjent som en “attoclock”, der et raskt roterende elektrisk felt fra en sirkulært polarisert laserpuls fungerer som klokkeviseren. Auger-Meitner-elektronene som ble frigjort i forfallet av de eksiterte kjernetilstandene ble virvlet rundt av den sirkulært polariserte laserpulsen før de landet på detektoren. Posisjonen der et elektron landet på detektoren fortalte forskerne tidspunktet da det ble kastet ut fra molekylet. Ved å måle utstøtingstidene til mange Auger-Meitner-elektroner, klarte forskerne å bygge opp et bilde av hvordan den koherente superposisjonstilstanden endret seg med en tidsoppløsning på bare noen få hundre attosekunder.
“Det er første gang vi er i stand til å spore dette spesielle fenomenet og direkte måle hastigheten på elektronutslipp,” sier SLAC-forsker og hovedforfatter Siqi Li. “Teknikken vår tar oss et steg utover å bare se prosessen skje og lar oss spionere på den intrikate elektronadferden som skjer i molekylet i løpet av noen få milliondeler av en milliarddels sekund. Det gir oss en veldig fin måte å se inn i molekylet og se hva som skjer på en veldig rask tidsskala.»
Verdensledende kapasitet
For å følge opp dette eksperimentet jobber forskerne med nye målinger av mer kompleks kvanteatferd.
“I dette eksperimentet ser vi på den elektroniske oppførselen til en veldig enkel modell som du nesten kan løse med blyant og papir,” sier SLAC-forsker og hovedforfatter Taran Driver. “Nå som vi har vist at vi kan gjøre disse ultraraske målingene, er neste trinn å se på mer kompliserte fenomener som teorier ennå ikke er i stand til å beskrive nøyaktig.”
Evnen til å gjøre målinger på raskere og raskere tidsskalaer er spennende, sier Cryan, fordi de første tingene som skjer i en kjemisk reaksjon kan være nøkkelen til å forstå hva som skjer senere.
“Denne forskningen er den første tidsløste bruken av disse ultrakorte røntgenpulsene, og bringer oss ett skritt nærmere å gjøre virkelig kule ting som å se kvantefenomener utvikle seg i sanntid,” sier han. “Det har løftet om å bli en verdensledende kapasitet som mange mennesker vil være interessert i i årene som kommer.”
LCLS er et DOE Office of Science-brukeranlegg. Denne forskningen er en del av et samarbeid mellom forskere fra SLAC, Stanford University,[{” attribute=””>Imperial College London and other institutions. It was supported by the Office of Science.
Reference: “Attosecond coherent electron motion in Auger-Meitner decay” by Siqi Li, Taran Driver, Philipp Rosenberger, Elio G. Champenois, Joseph Duris, Andre Al-Haddad, Vitali Averbukh, Jonathan C. T. Barnard, Nora Berrah, Christoph Bostedt, Philip H. Bucksbaum, Ryan N. Coffee, Louis F. DiMauro, Li Fang, Douglas Garratt, Averell Gatton, Zhaoheng Guo, Gregor Hartmann, Daniel Haxton, Wolfram Helml, Zhirong Huang, Aaron C. LaForge, Andrei Kamalov, Jonas Knurr, Ming-Fu Lin, Alberto A. Lutman, James P. MacArthur, Jon P. Marangos, Megan Nantel, Adi Natan, Razib Obaid, Jordan T. O’Neal, Niranjan H. Shivaram, Aviad Schori, Peter Walter, Anna Li Wang, Thomas J. A. Wolf, Zhen Zhang, Matthias F. Kling, Agostino Marinelli and James P. Cryan, 6 January 2022, Science.
DOI: 10.1126/science.abj2096